鈉離子電池因其環(huán)境友好性、成本優(yōu)勢(shì)和良好的電化學(xué)兼容性，在大規(guī)模儲(chǔ)能領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。然而，鈉離子電池的實(shí)際應(yīng)用仍面臨兩大關(guān)鍵挑戰(zhàn)：相對(duì)較低的能量密度和潛在的安全隱患。特別是在高電壓工作條件下，電極/電解液界面會(huì)發(fā)生不可控的副反應(yīng)，伴隨電解液的氧化分解，導(dǎo)致界面穩(wěn)定性急劇下降。這種不穩(wěn)定的界面不僅加速了電解液的持續(xù)消耗，還會(huì)引發(fā)電極材料的結(jié)構(gòu)退化，最終造成電池容量的快速衰減和循環(huán)壽命的急劇縮短。更為嚴(yán)峻的是，傳統(tǒng)碳酸酯類有機(jī)電解液固有的揮發(fā)性、易燃性等缺陷，在熱濫用、電濫用或機(jī)械濫用條件下極易引發(fā)熱失控，導(dǎo)致燃燒甚至爆炸等嚴(yán)重安全事故。這些技術(shù)瓶頸已成為制約鈉離子電池產(chǎn)業(yè)化發(fā)展的關(guān)鍵障礙。因此，開發(fā)具有高電壓耐受性和本征阻燃特性的新型電解液體系，對(duì)于提升鈉離子電池的安全性能和電化學(xué)穩(wěn)定性具有重要意義與價(jià)值。
針對(duì)上述問題，西安交通大學(xué)電氣學(xué)院王鵬飛教授課題組基于對(duì)陰離子-陽離子間相互作用的調(diào)控，設(shè)計(jì)了一種具有高穩(wěn)定性與高安全性的阻燃全氟電解液。當(dāng)不同配位數(shù)的溶劑與鈉離子發(fā)生溶劑化作用時(shí)，有效降低了電解液的整體配位數(shù)，促進(jìn)了陰離子在溶劑化結(jié)構(gòu)中的聚集，從而在電極表面構(gòu)造了陰離子衍生的富含NaF的高性能CEI界面。電化學(xué)性能測(cè)試、理論模擬計(jì)算與界面表征的結(jié)果共同證明，這種薄而穩(wěn)定的電極/電解液界面能夠有效抑制電極與電解液之間的寄生反應(yīng)，增強(qiáng)界面穩(wěn)定性，并有利于鈉離子通過電極界面的快速傳輸。在保持出色阻燃特性的前提下，該電解液對(duì)Na0.95Ni0.4Fe0.15Mn0.3Ti0.15O2（NFMT）正極與硬碳（HC）負(fù)極均展現(xiàn)出優(yōu)異的兼容性。當(dāng)使用該電解液時(shí)，NFMT正極展現(xiàn)出高達(dá)169.7mA h g-1的放電比容量，并可以在1C倍率下穩(wěn)定循環(huán)500圈。此外，NFMT//HC軟包電池在該電解液中也具有穩(wěn)定的循環(huán)性，在0.5C倍率下循環(huán)100圈后，容量保持率高達(dá)86.8%。這項(xiàng)工作為高安全電解液的設(shè)計(jì)提供了有效的策略，并從溶劑化結(jié)構(gòu)的角度提出了新的理論見解，對(duì)推動(dòng)高安全性鈉離子電池的技術(shù)突破和商業(yè)化進(jìn)程具有重要指導(dǎo)意義。
該研究成果以《阻燃電解液中陽離子-陰離子調(diào)控策略構(gòu)建高安全長(zhǎng)循環(huán)鈉離子電池》（Cation–Anion Regulation Engineering in a Flame-Retardant Electrolyte toward Safe Na-Ion Batteries with Appealing Stability）為題，發(fā)表在國(guó)際頂尖學(xué)術(shù)期刊《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（Journal of the American Chemical Society）上。西安交通大學(xué)博士生馮意虎為本文第一作者，西安交通大學(xué)王鵬飛教授、鄭紅教授、劉夢(mèng)婷助理教授，華中科技大學(xué)吉曉研究員為本文共同通訊作者。論文第一單位為西安交通大學(xué)電工材料電氣絕緣全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室。
該研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、西安交通大學(xué)青年拔尖人才計(jì)劃、電工材料電氣絕緣全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、江蘇聚烽新能源科技有限公司、中國(guó)科學(xué)技術(shù)協(xié)會(huì)、陜西省“高層次人才引進(jìn)計(jì)劃”以及西安交通大學(xué)思源學(xué)者等經(jīng)費(fèi)資助。表征及測(cè)試工作得到西安交通大學(xué)分析測(cè)試共享中心的支持。
文章鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c18326
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